2つの違う振動数をもつ音叉を同時に振動させてうなりを観測すると、 2 つの違う振動数のわずかな差を捉えることができます。接近したエネルギーをもつ 2 つの励起子をコヒーレントに光励起すると、励起された２つの分極はわずかに異なる周波数でそれぞれ振動し、うなり ( 量子ビート ) が生じます。量子ビートから、励起子の間のわずかなエネルギー差を知ることができます。 量子ビート の研究から量子ドットのスピンに依存したエネルギー微細構造の知見も得られます。量子ドットに電子をドープすると電子のスピンによる磁場で励起子の縮退が解けて量子ドットではじめて見えるトリオン量子ビートも含めて、量子ドットでは 4 種類の量子ビートが観測できます。

　専門的に言うとこれらは自己形成 InP 量子ドットや歪誘起 GaAs 量子ドットにおいてファラディー配置で円偏光をもちいて観測される bright 励起子のゼーマン分裂による量子ビート、ファラディー配置で励起と観測に同じ円偏光、直線偏光で観測される bright 励起子と磁場により部分的に許容となった dark 励起子の分裂による量子ビート、無磁場のとき直線偏光で観測されるトリオンの分裂による量子ビート、フォークト配置で円偏光をもちいて観測される電子のゼーマン分裂による量子ビートです。図５に当研究室で見い出された量子ドットにおける４種類の発光量子ビートがまとめて示されています。

　このようにしてエネルギー微細構造が明らかになった量子ドット中のスピンの応用としては、スピンの長時間にわたる偏極を、量子情報の保存に用いることが有望と考えられています。量子ドットは、この中に電子が空間的に閉じ込められるので、バルク半導体中の電子スピンの主要な緩和機構が電子の局在性のため凍結し、スピン緩和が制約を受けるため、長いスピン緩和時間を持つと期待され、理論的にはミリ秒程度かそれより長い時間のスピン緩和時間が予測されています。量子情報処理には、光で制御できるので量子通信との整合性が良い III-V 族半導体量子ドット中の長いスピン緩和時間を持つ電子スピンが最も有用なのです。

近い将来、原子様”から“イオン様”にまで特性を自由に変えられる系―チャージチューナブル量子ドット―を舞台にこの中の少数多体系の（スピン）コヒーレンス、電子波束の運動、電子と核のスピン 緩和を明らかにし、かつ制御 する研究が進んでいくと期待できます。 [ 原論文 I.E. Kozin, V.G. Davydov, I.V. Ignatiev, A.V. Kavokin, K.V. Kavokin, G. Malpuech, H.-W. Ren, M. Sugisaki, S. Sugou and Y. Masumoto, Phys. Rev. B 65 , 241312(R) (2002) ; K. Nishibayashi, T. Okuno, Y. Masumoto and H.-W. Ren, Phys. Rev. B 68 , 035333 (2003) ; M. Ikezawa, B. Pal, Y. Masumoto, I.V. Ignatiev, S.Yu. Verbin and I.Ya. Gerlovin, Phys. Rev. B 72 , 153302 (2005) を参照ください ]

図5

　量子ドットのサイズはナノメートルと大変に小さいので、この小さな空間に一つ電子がいるだけでかなり高密度になります。二つ電子があるとその間に働くクーロン相互作用は距離が近いので無視できない大きさになります。半導体を光で励起すると電子と正孔（ホール）の対ができますが、この間にはクーロン引力が働き励起子と呼ばれる水素原子様の粒子ができます。この励起子を量子ドットに一つ、二つと作ると互いのクーロン相互作用により、量子ドット中にある励起子の数に応じて新たに励起子を作るエネルギーは変わることが予想されます（図６）。 1997 年に当研究室ではこの現象を鮮やか観測し、量子ドット中にのみ存在する 反対称２励起子状態、３励起子状態の実在を証明いたしました（図７）。この発見は一つの光子を用いて量子ドットのエネルギーを制御できることを示しており、量子ドットを光スイッチに応用する際の基礎を与えるものです。量子ドット中の多励起子やイオン化励起子の問題は量子ドット研究の最も最前線の研究課題になっています。 [ 詳しい解説が舛本泰章：日本物理学会誌 54 , 431 (1999) にあります。 また原論文 M.Ikezawa,Y.Masumoto,T.Takagahara and S.Nair, Phys.Rev.Lett. 79 , 3522 (1997) を参照ください ]

図6   図7

　光を吸収して半導体量子ドットのエネルギーが変わり、吸収スペクトルが消失したり、間欠的に発光する現象が観測されています。前者は、永続的ホールバーニングとして吸収スペクトル中に穴が開きこれが長時間保持される現象（図８）として、 1993 年に当研究室で発見されました。後者は発光がランダムにオンとオフになるテレグラムノイズの様なふるまい（図９）として現れます。固体中に埋めこまれた分子の分光において知られてきたこうした現象が量子ドットでも起こることは、量子ドットが分子と同様に極めて外界の影響を受け易い事を示しています。

　最近発見されたこれらの量子ドットの不思議なふるまいは、量子ドットのイオン化と周囲へのキャリアーのトラップにより説明できますが、根本にあるのは量子ドット周辺と量子ドットという狭い空間に閉じ込められた少数電子・正孔間に大きな相互作用が働くことで、量子ドット中の多励起子やイオン化励起子の問題と も密接に関連しています。 [ 詳しい解説が舛本泰章：日本物理学会誌 54 , 431 (1999) 、杉崎満、舛本泰章：固体物理 35 , 335 (2000) にあります。 また総説論文 Y.Masumoto, J.Lumin. 70 , 386 (1996) ; 原論文 M.Sugisaki,H.-W.Ren,K.Nishi and Y.Masumoto, Phys.Rev.Lett. 86 , 4883 (2001) を参照ください ]

図8

図9

 

 

　量子ドットは離散的なエネルギーをもつため、電子のエネルギー緩和やコヒーレンスの緩和（位相緩和）は連続的なエネルギーをもっているバルク結晶とは大きく異なってきます。 こうした特徴は、ピコ秒やフェムト秒のレーザーを用いた時間分解分光やフォトンエコーにより時間的に追跡して調べることができます。こうした研究で得られた知見は量子ドットを量子ドットレーザーや超高速スイッチ、 量子コンピューター素子として応用するときには大変重要になってきます。当研究室では、 1999 年に極低温で 1.3 ns と世界一長いコヒーレント緩和時間を量子ドットにおいて見出しました（図１０）。フェムト秒のコヒーレント制御の研究が進むと 超高速スイッチや量子コンピューター素子として利用されることが期待されます。 [ 簡単な解説が舛本泰章：パリティ Vol. 15 , No.12, 82 (2000) 、舛本泰章：日本物理学会誌 54 , 431 (1999) にあります。 また原論文 M.Ikezawa and Y.Masumoto, Phys.Rev.B 61 , 12262 (2000) を参照ください ]

 

図10

 

 

平成 11 年度 （1999.4〜2000.3） 研究テーマ一覧 （詳しくは 年次研究報告 を参照下さい）

１．半導体におけるフェムト秒コヒーレント分光、時間分解分光
＜テルルにおける格子振動の異方的ソフトニング現象＞
＜半導体ナノ構造におけるコヒーレントキャリア制御＞
＜低温成長 GaAs/AlAs 多重量子井戸における励起子吸収飽和の過渡特性＞
２．ワイドギャップ III 族窒化物半導体の光物性
＜ InGaN/GaN 量子井戸構造におけるアンチストークスフォトルミネッセンス＞
３．半導体量子点の光物性
＜半導体量子点における励起子の均一幅広がりのメカニズム＞
＜ CdSe 量子点における励起子の均一幅の起源＞
＜ NaCl 中の CuCl 量子点における輝尽発光＞
＜ NaCl 中の CuCl 量子点における励起子状態と形状＞
＜燐酸ガラス中の PbSe 量子点の作製と粒径の決定＞
＜ PbSe 量子点における緩和時間のサイズ依存性＞
＜ InP Stressor により量子井戸に形成される GaAs 量子ドット＞

科学技術振興事業団創造科学技術推進事業 ― 単一量子点プロジェクトでの研究

科学技術振興事業団創造科学技術推進事業 ― 単一量子点プロジェクトでの研究（１９９５年１０月から２０００年９月まで）が舛本泰章を総括責任者として、つくば市東光台の筑波研究コンソーシアムを拠点として行われ、多くの成果を得ました。

平成 12 年度 （2000.4〜2001.3） 研究テーマ一覧 （詳しくは 年次研究報告 を参照下さい）

１．半導体におけるフェムト秒、ピコ秒時間分解分光
＜グラファイト層間化合物におけるコヒーレント・フォノンの研究＞
＜ Be をドープした低温 MBE 成長 GaAs/AlAs 多重量子井戸における光非線形性とその時間応答＞

３．単一量子ドットの分光研究
＜等電子トラップによる単一光子源の研究＞
＜InP単一量子ドットの励起子・励起子分子の光学異方性＞

４．新しいナノ構造の探求
＜（チオフェン/フェニレン）コオリゴマー結晶の励起子光学遷移＞
＜カーボンナノカプセルのその場電子顕微鏡観察＞